Transferencia de calor por evaporación ultraalta medida localmente en películas de agua submicrónicas

Scientific Reports volumen 12, número de artículo: 22353 (2022) Citar este artículo

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La evaporación de película fina es una solución de gestión térmica ampliamente utilizada para micro/nanodispositivos con altas densidades de energía. Sin embargo, las mediciones locales de la tasa de evaporación en una interfaz líquido-vapor son limitadas. Presentamos un perfil continuo del coeficiente de transferencia de calor por evaporación (\(h_{\text {evap}}\)) en la región de película delgada submicrónica de un menisco de agua obtenido a través de mediciones locales interpretadas por un sustituto del sistema físico aprendido por máquina. La termorreflectancia en el dominio de la frecuencia (FDTR), un método basado en láser sin contacto con resolución lateral micrométrica, se utiliza para inducir y medir la evaporación del menisco. Luego se entrena una red neuronal utilizando simulaciones de elementos finitos para extraer el perfil \(h_{\text {evap}}\) de los datos FDTR. Para un recalentamiento del sustrato de 20 K, el máximo \(h_{\text {evap}}\) es \(1.0_{-0.3}^{+0.5}\) MW/\(\text {m}^2\ )-K con un espesor de película de \(15_{-3}^{+29}\) nm. Este valor ultraalto de \(h_{\text {evap}}\) es dos órdenes de magnitud mayor que el coeficiente de transferencia de calor para la convección forzada monofásica o la evaporación de un líquido a granel. Bajo el supuesto de una temperatura de pared constante, nuestros perfiles de \(h_{\text {evap}}\) y el espesor del menisco sugieren que el 62% de la transferencia de calor proviene de la región que se encuentra entre 0,1 y 1 μm del borde del menisco, mientras que solo El 29% proviene de los siguientes 100 μm.

La resolución espacial de tasas de evaporación amplificadas en películas líquidas de espesor nanométrico y micrométrico, como las que se encuentran en los meniscos, es un desafío de larga data1,2,3,4. Las mediciones precisas requieren una precisión lateral submicrónica y un marco de modelado para interpretar los resultados. Las mediciones experimentales han investigado la evaporación en el menisco extendido macroscópico, donde el coeficiente de transferencia de calor por evaporación adquiere su valor global de 0,001–0,1 MW/\(\text {m}^2\)-K5,6,7. La teoría sugiere de manera intrigante un aumento de hasta tres órdenes de magnitud en la tasa de evaporación y, por lo tanto, en la tasa de transferencia de calor, en la región de la película delgada del menisco, pero estas predicciones aún no han sido validadas8,9,10,11,12 ,13.

La tasa de evaporación de una fina película líquida se controla mediante una competencia entre la resistencia térmica de la película y la presión del líquido suprimida. Este último resulta de la presión de separación \(P_d\), que mide la fuerza de interacción entre el sustrato sólido y la película líquida. Un espesor de película más pequeño: (i) Disminuye la resistencia térmica, lo que genera un mayor recalentamiento en la interfaz líquido-vapor, lo que mejora la evaporación, y (ii) Aumenta \(P_d\), lo que suprime la evaporación8,9,10,14. Estos efectos competitivos dan como resultado un perfil no monótono para la tasa de transferencia de calor por evaporación, como se muestra esquemáticamente en la Fig. 1a. La cuantificación de este perfil revelará vías para amplificar la transferencia de calor en soluciones térmicas de micro/nanoestructura utilizadas para gestionar componentes electrónicos de alta densidad de potencia, donde la refrigeración monofásica por aire/líquido no puede satisfacer la demanda15,16,17,18,19,20,21. La eficiencia de la generación solar térmica22,23,24 y los procesos de desalinización25,26 también se mejorará mediante la ingeniería de evaporación en finas películas líquidas para obtener altos flujos de masa.

Los estudios experimentales de evaporación de película líquida a menudo se llevan a cabo extrayendo el perfil de temperatura a lo largo de un menisco sobre una superficie calentada. Para medir las temperaturas locales se han utilizado cámaras infrarrojas11,12,13 y termopares8,9,10,27 con resolución espacial de 6 μm a 2 mm. Los perfiles de flujo de calor y/o temperatura informados demuestran una transferencia de calor mejorada cerca del borde del menisco (es decir, la línea de contacto trifásica). Como alternativa, Höhmann et al.28 utilizaron cristales líquidos termocrómicos (TLC) con una resolución espacial de 1 μm. Sin embargo, los TLC tienen una vida útil limitada y una alta incertidumbre de medición12,29. También se han utilizado métodos basados en láser sin contacto para estudiar el cambio de fase líquido-vapor. Parque y col. utilizó espectroscopía de bomba-sonda ultrarrápida para estudiar la evaporación de una fina película líquida. Obtuvieron la respuesta del espesor de la película dependiente del tiempo a un pulso óptico de bomba de picosegundos, pero no informaron un perfil de tasa de evaporación30. Mehrvand y Putnam utilizaron la termorreflectancia en el dominio del tiempo para estudiar la evaporación de microcapas en burbujas individuales durante el flujo de ebullición del agua.4 Más recientemente, Che et al. combinaron termorreflectancia en el dominio del tiempo y análisis numérico para estudiar la evaporación de una película líquida de octanaje31. Reportan la variación del coeficiente global de transferencia de calor a lo largo del menisco, obteniendo un valor máximo de 0,44 MW/\(\text {m}^2\)-K. Este valor incluye la resistencia térmica conductiva del líquido. Porque Che et al. En promedio, en un diámetro de punto láser de 10 μm, su perfil de coeficiente de transferencia de calor general no puede resolver valores que estén a menos de 2 μm del borde del menisco. A pesar de estos avances, no se ha obtenido experimentalmente el aislamiento del coeficiente de transferencia de calor por evaporación con resolución a microescala en todo el menisco.

El objetivo de este trabajo es obtener un perfil continuo para el coeficiente de transferencia de calor por evaporación, \(h_\text {evap}\), para una película delgada de agua utilizando mediciones experimentales interpretadas por un sustituto del sistema físico aprendido por máquina. Como se muestra en la Fig. 1a, \(h_{\text {evap}}\) en una posición \(\delta\) medida desde el inicio del menisco se define como la relación del flujo de calor de evaporación \(q_{\ text {evap}}\) a la diferencia de temperatura entre la interfaz y el vapor (\(T_{lv} - T_v\))2,32. El agua encerrada en una cubeta montada verticalmente forma un menisco en sus paredes. A una temperatura ambiente de 295 K, los experimentos se llevan a cabo utilizando termorreflectancia en el dominio de la frecuencia (FDTR), un método basado en láser sin contacto. Se desarrolla un marco basado en datos que utiliza simulaciones de elementos finitos para entrenar una red neuronal para extraer los perfiles de espesor de menisco y \(h_\text {evap}\) de los resultados experimentales. Con un aumento de temperatura del sustrato de 20 K, \(h_{\text {evap}}\) alcanza un máximo de \(1.0_{-0.3}^{+0.5}\) MW/\(\text {m}^2\ )-K en una ubicación \(89_{-38}^{+88}\) nm desde el borde del menisco, donde el espesor de la película es \(15_{-3}^{+29}\) nm. El coeficiente de transferencia de calor por evaporación disminuye al valor global establecido de 0,01 MW/\(\text {m}^2\)-K en una ubicación \(0,92_{-0,56}^{+0,56}\) μm desde el borde del menisco, donde el espesor de la película es \(1.6_{-1.4}^{+1.8}\) μm. El valor máximo es dos órdenes de magnitud mayor que el coeficiente de transferencia de calor para la convección forzada de líquido monofásico7.

FDTR es un enfoque experimental utilizado principalmente para medir la conductividad térmica de películas delgadas sólidas y las conductancias térmicas de las interfaces entre sólidos33,34,35. La medición se logra analizando el desfase entre el flujo de calor periódico depositado por un láser de bomba modulado periódicamente y la oscilación periódica inducida de la temperatura de la superficie medida por un láser de sonda coaxial. Este desfase suele ajustarse a una solución analítica de la ecuación de difusión de calor36, de la que se extraen las propiedades desconocidas. Consulte "Materiales y métodos" para obtener detalles sobre FDTR.

Aplicamos FDTR a un menisco de evaporación para extraer \(h_{\text {evap}}\) y perfiles de espesor. El esquema de la Fig. 1a ilustra la configuración de un portaobjetos de cuarzo con una capa de polimetacrilato de metilo (PMMA) recubierta por rotación de 200 nm, sobre la cual se pulveriza una película de oro de 70 nm. El agua desionizada es el fluido de trabajo. Para contener el líquido y formar el menisco, se sella una cubeta en el portaobjetos a través de un marco hecho a medida aplicando presión mecánica. La película de oro sirve como transductor necesario para absorber el láser de bombeo y proporcionar una reflectancia dependiente de la temperatura (es decir, termorreflectancia) para las mediciones FDTR33. Los dos láseres entrantes, que tienen un diámetro de punto efectivo de aproximadamente 3,4 μm, transmiten coaxialmente desde la parte posterior a través de la tapa de cuarzo y depositan calor en la película de oro, lo que provoca la evaporación del menisco de agua. La potencia media absorbida por la película de oro es de 600 μW y se alcanza un sobrecalentamiento de unos 20 K. La capa de PMMA tiene dos propósitos: (i) Canalizar el calor hacia el menisco actuando como una barrera de aislamiento térmico en el lado del cuarzo, lo que mejora la sensibilidad del desfase medido a \(h_{\text {evap}}\) y (ii) mejorar la adhesión del oro al cuarzo y prevenir su delaminación bajo efectos externos, como la humedad ambiental y tensiones termomecánicas37,38. Consulte "Materiales y métodos" para obtener detalles de fabricación.

(a) Representación de la configuración experimental. El láser de la bomba incide desde la parte posterior del portaobjetos de cuarzo y se transmite a través de la capa de PMMA para calentar periódicamente la capa de oro. La potencia del láser tiene un perfil gaussiano en dirección radial. La línea discontinua en el panel derecho ilustra la forma esperada del perfil \(h_{\text {evap}}\)32,39. (b) Forma estática del menisco calculada a partir de la ecuación de Young-Laplace aumentada sin efectos de retardo. La curva discontinua roja es un ajuste parabólico.

La platina se mueve verticalmente a través de los láseres en incrementos de \({1}\) μm, comenzando desde el líquido a granel, a través del menisco y hacia el vapor a granel. En una posición determinada, se sondean cuatro frecuencias de modulación láser (100 kHz, 178 kHz, 316 kHz y 562 kHz). La frecuencia máxima está determinada por la profundidad de penetración térmica, que disminuye a medida que aumenta la frecuencia [Ec. (S6)], lo que hace que FDTR sea menos sensible a la interfaz líquido-vapor. Los cuatro subgráficos de la Fig. 2b, cada uno de los cuales corresponde a una frecuencia, muestran el desfase medido (trazado como círculos negros) en función de la posición a lo largo del menisco. Si bien en la Fig. 2b se muestra una exploración, en el análisis siguiente se utilizan seis exploraciones tomadas en días diferentes. Consulte "Materiales y métodos" para obtener detalles sobre cómo se ubicó el menisco.

El modelo analítico estándar FDTR supone espesores de capa uniformes dentro del marco de la ecuación de difusión de calor cilíndrica40,41. Como se muestra en la Fig. 1b, un cálculo basado en la ecuación aumentada de Young-Laplace estima un cambio en el espesor de la película de hasta 5 μm dentro del diámetro del punto láser de 3,4 μm. Por lo tanto, el modelo FDTR de espesor uniforme no se puede utilizar para extraer los perfiles \(h_{\text {evap}}\) y de espesor de la película de los datos de desfase. Ver sección. S3 para obtener información sobre el cálculo teórico de la forma del menisco.

Desarrollamos un marco de modelado basado en datos para extraer los perfiles \(h_{\text {evap}}\) y de espesor de la película de las mediciones de FDTR. El flujo de trabajo de tres pasos se muestra en la Fig. 2. En el Paso 1, se realizan simulaciones de elementos finitos representativas de la configuración experimental. En el Paso 2, las entradas conocidas (incluidos los parámetros relacionados con el láser, el menisco y los materiales) y la salida (el desfase) de las simulaciones de elementos finitos se utilizan para entrenar una red neuronal. En el Paso 3, los resultados de FDTR se ajustan a la red neuronal entrenada para obtener las entradas de la red neuronal optimizadas, que incluyen los perfiles \(h_{\text {evap}}\) y de espesor de la película.

Una red neuronal feedforward multicapa, como aproximador de funciones universal, proporciona un alto grado de flexibilidad para investigar un espacio rico en parámetros de entrada42. Para construir la red neuronal, se necesitan ocho características de entrada [Fig. 2c], fueron seleccionados para describir el experimento FDTR. Cuatro tienen pequeñas incertidumbres: (i) la frecuencia del láser f, (ii) el radio del punto del láser r, (iii) la posición del láser relativa al punto inicial del menisco \(\Delta _\text {laser}\), y (iv) la conductividad térmica de la capa de PMMA \(k_\text {PMMA}\). El perfil \(h_{\text {evap}}\) se aproxima como tres líneas rectas con tres características: (v) El valor máximo \(h_{\text {evap,peak}}\), alcanzado en (vi) un espesor de película de \(t_{\text {peak}}\), y (vii) el espesor de película \(t_{\text {end}}\) donde \(h_{\text {evap}}\) se reduce al valor total establecido de 0,01 MW/\(\text {m}^2\)-K43,44,45. El perfil de espesor del menisco se describe como \(t(\delta )=c\delta ^2\), donde (viii) c es el coeficiente de forma de la interfaz. Cuando el perfil de menisco estático previsto se ajusta a esta forma funcional, se logra un coeficiente de correlación de 0,9997 con \(c=0,42\) μ\(\mathrm{m}^{-1}\), como se muestra en la figura 1b. . Se espera que el valor de c aumente cuando se calienta el menisco32.

El marco de modelado de tres pasos incluye simulaciones de elementos finitos, entrenamiento de redes neuronales y ajuste de redes neuronales. (a) Simulación de elementos finitos de la distribución de temperatura en un experimento FDTR. El aumento de temperatura se produce mediante un calentamiento periódico y el desfase se extrae de la temperatura del oro ponderada espacialmente. (b) Desfase de fase FDTR a lo largo de la región escaneada del menisco en cuatro frecuencias. Los círculos negros son las medidas obtenidas al escanear desde el líquido a granel hasta el vapor a granel. Las curvas beige muestran las predicciones de la red neuronal entrenada que minimizan el error cuadrático medio. (c) Las ocho características de entrada [(i)–(viii)] para la red neuronal.

Para entrenar la red neuronal se utilizan simulaciones de elementos finitos que imitan los experimentos FDTR, basados en el módulo mecánico transitorio de ANSYS Workbench46. El láser de bomba se modela como un flujo de calor periódico en la interfaz oro/PMMA a una frecuencia específica con un perfil radial gaussiano. Las temperaturas de los nodos en la interfaz oro/PMMA se extraen y pesan espacialmente mediante el perfil láser de la sonda para calcular la temperatura promedio en cualquier instante. El desfase se calcula como la diferencia de fase del flujo de calor aplicado y esta temperatura promedio. Este enfoque se valida comparando el desfase calculado con la predicción analítica en sistemas de líquido y vapor a granel. Consulte "Materiales y métodos" y la Fig. S5 para obtener detalles sobre las simulaciones de elementos finitos y su validación. La evaporación del menisco se modela como una condición límite de convección en la interfaz líquido-vapor especificada por el perfil \(h_{\text {evap}}\). No se considera la dinámica de fluidos dentro del menisco. Estudios anteriores han demostrado que los efectos de las fuerzas de inercia47, la convección termocapilar48 y la resistencia térmica en la interfaz49,50 sobre el flujo de fluido y la transferencia de calor en la película delgada que se evapora son pequeños. Como mostraremos, las predicciones de nuestro modelo concuerdan bien con los resultados experimentales, lo que indica que la dinámica de fluidos puede despreciarse en este análisis.

Al variar las entradas (i) - (viii) en un rico espacio de parámetros, las simulaciones de elementos finitos simulan 2653 sistemas distintos de meniscos de evaporación (Paso 1 en la Fig. 2). La construcción del espacio de parámetros se analiza en la Sección. S4. Los resultados de la simulación de elementos finitos se utilizan para entrenar la red neuronal (Paso 2 en la Fig. 2). Se selecciona una red neuronal de tres capas con tamaños de capa oculta de 12 y 15 mediante la técnica de búsqueda aleatoria. Consulte "Materiales y métodos" para obtener detalles sobre la estructura de la red neuronal. El coeficiente de correlación para la predicción de la red neuronal de los datos de validación es \(0,9990\pm 0,0001\).

Una vez entrenada, la red neuronal se convierte en un sustituto de la simulación de elementos finitos y se utiliza para ajustar los datos experimentales de FDTR (Paso 3 en la Fig. 2). Para cada uno de los seis conjuntos de datos, los desfases en las cuatro frecuencias se ajustan simultáneamente. La técnica de optimización de Powell se utiliza para extraer los valores de características que minimizan el error cuadrático medio (MSE) entre los desfases predichos por la red neuronal y los medidos por FDTR. Durante el proceso de optimización, la frecuencia se fija como un parámetro conocido tomado directamente del experimento. \(k_{\text {PMMA}}\) se establece en el valor de la literatura de \(0.240\pm 0.005\) W/m-K51 con su incertidumbre incorporada en el análisis mediante una búsqueda de cuadrícula uniforme en el rango informado. Seis características (r, \(\Delta _\text {laser}\), \(h_\text {evap,peak}\), \(t_\text {peak}\), \(t_\text {end} \) yc) se extraen así de la optimización de Powell. Se proporciona más información sobre la optimización de Powell en la Sección. S6.

En la Fig. 2b se representa un ejemplo de la predicción del desfase de la red neuronal del Paso 3 para uno de los conjuntos de datos como líneas continuas de color beige. Las predicciones de la red neuronal capturan bien los datos FDTR en todas las frecuencias y posiciones de escaneo.

Las redes neuronales de la misma estructura pero implementadas con diferentes factores algorítmicos producen predicciones diferentes52,53. Aquí, el efecto de la incertidumbre en los factores algorítmicos se evalúa cambiando las semillas aleatorias para: (i) dividir el conjunto de datos en subconjuntos de entrenamiento y prueba,52 y (ii) inicializar las ponderaciones53. Se crean mil redes neuronales con diferentes semillas. Luego, cada una de las mil redes neuronales se utiliza para ajustar cada uno de los seis conjuntos de datos FDTR mediante la optimización de Powell. El conjunto de seis características que dan como resultado el MSE más bajo se extrae para cada par de conjunto de datos/red neuronal (es decir, obtenemos seis mil valores para las seis características).

De las características extraídas que describen la forma del menisco y el perfil continuo \(h_\text {evap}\) [características (v) – (viii) en la Fig. 2c], la red neuronal es más sensible a \(h_{ \text {evap,peak}}\) y el coeficiente c, como se muestra en la figura S8b. Para analizar la variación en los valores obtenidos, trazamos histogramas de \(h_{\text {evap,peak}}\) yc para cada uno de los seis conjuntos de datos (Fig. S9) e investigamos sus similitudes mediante las dos muestras. Prueba de hipótesis nula de Kolmogorov-Smirnov (Sección S8). Los resultados no prueban que las distribuciones provengan de la misma población. Las posibles fuentes de las diferencias son las variaciones en el entorno del laboratorio y las posiciones de escaneo porque los seis conjuntos de datos FDTR se tomaron en seis días diferentes. Dicho esto, el valor mediano de cada histograma está dentro de los percentiles 10 y 90 de los demás histogramas para ambas características. Para ilustrar la dispersión de los datos, los seis histogramas se combinan para obtener las distribuciones para c y \(h_{\text {evap,peak}}\) trazadas en las figuras 3a y b. Las distribuciones no son gaussianas. En una discusión posterior, los valores de los percentiles 10 y 90 se utilizan para cuantificar la incertidumbre. Usando estas estadísticas, los perfiles \(h_{\text {evap}}\) y de espesor se trazan en la Fig. 3c. Para los perfiles \(h_{\text {evap}}\), se utilizan los valores medianos de \(t_{\text {peak}}\), \(t_{\text {end}}\) y c .

Las distribuciones de (a) coeficiente de forma de interfaz c y (b) \(h_{\text {evap,peak}}\) de la red neuronal se ejecutan con semillas aleatorias. Las líneas verticales discontinuas muestran el percentil 10, el valor mediano y el percentil 90. (c) \(h_{\text {evap}}\) y perfiles de forma de menisco. Las líneas continuas indican los perfiles que utilizan los valores medianos. Las líneas discontinuas y las líneas discontinuas y punteadas indican los perfiles que utilizan los valores de los percentiles 10 y 90.

Wang y cols. Se estudiaron teóricamente los cambios en la forma del menisco de octanaje para diferentes temperaturas de sustrato32. Para un aumento de 20 K en la temperatura del sustrato, encontraron que el coeficiente de forma de la interfaz c aumentaba en un factor de ocho en comparación con el menisco estático (es decir, sin sobrecalentamiento). Aquí, c para el menisco estático es 0,42 μ\(\text {m}^{-1}\) [Fig. 1b]. Para el recalentamiento calculado de 20 K, la c extraída de nuestro marco de modelado es \(1.9_{-0.9}^{+1.6}\) μ\(\text {m}^{-1}\), que es aproximadamente cuatro veces mayor que el valor estático.

Como se muestra en la Fig. 3c, con espesores de película de un solo nanómetro, un alto \(P_d\) suprime la evaporación. A medida que aumenta el espesor, \(P_d\) disminuye y la tasa de evaporación aumenta. \(h_{\text {evap}}\) alcanza su valor más grande de \(1.0_{-0.3}^{+0.5}\) MW/\(\text {m}^2\)-K en \( t_{\text {pico}}=15_{-3}^{+29}\) nm, que está \(89_{-38}^{+88}\) nm desde el borde del menisco. Un aumento adicional del espesor de la película líquida aumenta la resistencia a la conducción del líquido. \(h_{\text {evap}}\) disminuye y alcanza el valor total establecido de 0,01 MW/\(\text {m}^2\)-K en \(t_{\text {end}}=1,6 _{-1.4}^{+1.8}\) μm, que está a \(0.92_{-0.56}^{+0.56}\) μm desde el borde del menisco. Los valores informados a partir de cálculos teóricos de \(h_{\text {evap,peak}}\) están entre 0,8 y 8 MW/\(\text {m}^2\)-K para recalentamientos entre 3 y 50 K39,54, 55,56. Observamos que el calentamiento en un experimento FDTR se aplica localmente con un láser, lo que da como resultado una distribución de temperatura en el punto de incidencia, en contraste con la temperatura constante de la pared en la mayoría de los análisis anteriores.

Evaluamos nuestros resultados realizando dos cálculos del perfil del flujo de masa (\(\dot{m}\)). Primero, de la relación Hertz-Kundsen-Schrage (HKS)1,14,

donde \(T_{lv}\) es la temperatura líquido-vapor espacialmente dependiente, \(\alpha\) es el coeficiente de acomodación de masa en la interfaz líquido-vapor, M es la masa molar del líquido, R es el universal constante del gas, \(P_v\) es la presión en el vapor, y \(P_{eq}\) es la llamada presión de equilibrio, que es la presión de vapor de saturación modificada bajo la influencia de la presión de separación y la presión capilar. En segundo lugar, a partir de un balance masa-energía como

donde \(h_{fg}\) es el calor latente de vaporización. Ver sección. S9 para obtener detalles sobre los cálculos de las Ecs. (1) y (2).

Aplicamos un perfil \(\alpha\) dependiente de la temperatura, con \(\alpha = 0,995\) en nuestro flujo de masa máximo, a partir de las simulaciones de dinámica molecular de Chandra y Keblinski57. El valor máximo resultante de \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) es un 40% mayor que el valor máximo de \(\dot{m}''_{\text {evap , directo}}\), como se muestra en la Fig. S10. De acuerdo con este resultado, Chandra y Keblinski encontraron que \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) es entre un 6% y un 19% mayor que el extraído directamente de sus simulaciones autoconsistentes57. Demostraron que su diferencia se debe a una velocidad promediada distinta de cero de la molécula de vapor tangencial a la interfaz, lo que viola un supuesto clave de la relación HKS. Dado el perfil espacial y los gradientes de temperatura laterales de la interfaz líquido-vapor, es probable que esta suposición se viole en nuestros experimentos. Una fuente adicional de discrepancia entre nuestros \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) y \(\dot{m}''_{\text {evap,direct}}\ ) los valores son desafíos al aplicar la relación HKS, especialmente la elección adecuada de \(\alpha\)58. Para el agua, los valores informados abarcan cuatro órdenes de magnitud, desde \(10^{-4}\) hasta 11,59. Un \(\alpha\) independiente de la temperatura de 0,8 genera los valores máximos de \(\dot{m}''_{\text {evap,HKS}}\) y \(\dot{m}''_{ \text {evap,direct}}\) coincidencia.

Utilizando los perfiles \(h_{\text {evap}}\) y de espesor obtenidos, se puede estudiar la transferencia de calor en el menisco bajo el supuesto de una temperatura de pared constante. La conductancia térmica espacialmente dependiente \(G(\delta )\) entre la pared y el vapor se calcula como

donde \(k_{\text {agua}}\) es la conductividad térmica del agua (0,6 W/mK)60. El perfil de conductancia térmica a través del menisco se muestra como la línea negra en la Fig. 4. La transferencia de calor acumulada normalizada a través del menisco se calcula como el área acumulada bajo el perfil de conductancia térmica, que se muestra como la línea azul en la Fig. 4. 62% de la transferencia de calor proviene de la región de 0,1 a 1 μm desde el borde del menisco, mientras que sólo el 29% proviene de los siguientes 100 μm.

Perfil de conductancia térmica a través del menisco (línea negra). La línea azul muestra la transferencia de calor acumulada normalizada. Las dos líneas discontinuas verticales marcan las posiciones donde las distancias al borde del menisco son 0,1 μm y 1 μm. Las dos líneas discontinuas horizontales muestran el porcentaje de transferencia de calor acumulada normalizado correspondiente, que son 9% y 71%.

Las mediciones de termorreflectancia de alta resolución espacial y una simulación de elementos finitos/interpretación de redes neuronales de los resultados nos permitieron obtener un perfil \(h_{\text {evap}}\) continuo en la región de película delgada de un menisco de agua. El pico \(h_{\text {evap}}\) está dentro del rango de resultados teóricos y experimentales informados y cuantifica definitivamente los efectos competitivos de la resistencia a la conducción del líquido y la presión de separación. Bajo el supuesto de una temperatura de pared constante, nuestros perfiles de \(h_{\text {evap}}\) y el espesor del menisco definen una escala de longitud objetivo de 0,1 a 1 μm para el diseño de características superficiales y tamaños de poros para mejorar la transferencia de calor por evaporación. tarifas. El marco que desarrollamos para analizar datos FDTR mediante el entrenamiento de una red neuronal con resultados computacionales representativos podría aplicarse para interpretar otras mediciones de transporte térmico que no se prestan a soluciones analíticas.

En FDTR, la capa del transductor (aquí, oro) se calienta mediante un láser de bomba de onda continua de 488 nm (Coherent) que tiene una intensidad modulada en un rango de frecuencia de 100 a 562 kHz. El calentamiento periódico genera un cambio periódico en la temperatura superficial de la capa de oro, con un desfase relativo al flujo de calor que depende de las propiedades de la muestra. La termorreflectancia de la capa de oro provoca la modulación de un láser de sonda reflejado de 532 nm (Coherent). Su desfase relativo a la bomba es monitoreado por un amplificador de bloqueo (Zurich Instruments Modelo HF2LI). Se implementa un esquema de doble modulación en el que se agrega un interruptor mecánico en la ruta de la sonda para eliminar el ruido coherente de la señal. La potencia promedio absorbida por la capa del transductor es de 600 μW, que se midió con una consola de potencia óptica digital portátil (Thorlabs). A partir de este valor, se estima que el aumento de temperatura en estado estacionario del oro es de 20 K con una amplitud de temperatura periódica que oscila entre 6 y 13 K dependiendo de la frecuencia de modulación.

El agua está confinada en una cubeta desmontable con un paso de luz de 5 mm adquirida en Starna Cells, Inc. (Tipo 49). Para garantizar un ambiente limpio para el experimento de evaporación, la cubeta se limpió con una nanotira después de la compra y se llenó con agua en una sala limpia de clase 100. El sustrato de cuarzo es de VWR Corp. (Grado GE124).

La capa de PMMA se prepara recubriendo por rotación 495 PMMA sobre el portaobjetos de cuarzo, que se pega con cinta adhesiva a una oblea de silicio de 6 pulgadas. La muestra primero se hace girar a 500 RPM durante 6 s y luego se acelera a 4000 RPM durante 60 s para lograr un espesor de \(200\pm 4\) nm medido por perfilometría. El portaobjetos recubierto se cuece al vacío a una temperatura de 180 \(^\circ\)C durante 120 s para curar. La transmitancia del portaobjetos de cuarzo recubierto de PMMA se calcula en las longitudes de onda FDTR (bomba: 488 nm, sonda: 532 nm) utilizando la ecuación de Fresnel61. La pérdida por reflexión en la interfaz entre el aire y el portaobjetos de cuarzo es del 4%, y la entre el cuarzo y el PMMA es inferior al 1%, con una absorción insignificante en el cuarzo y el PMMA en las longitudes de onda de FDTR62,63.

La capa de oro se pulveriza sobre el PMMA completamente curado utilizando el sistema de pulverización catódica Perkin Elmer 6J. El espesor de la capa de oro se mide en \(70\pm 1\) nm mediante perfilometría. La rugosidad RMS típica del oro pulverizado de este sistema es de 2 nm, medida por reflectividad de rayos X. La conductividad eléctrica de la capa de oro se mide con una sonda de cuatro puntos y se calcula su conductividad térmica según la ley de Wiedemann-Franz.

Antes de ensamblar la muestra, el portaobjetos de cuarzo y la cubeta se limpian con alcohol isopropílico y se enjuagan con agua desionizada en una sala limpia de clase 100. Para evitar cualquier cambio en el contenido de agua, es esencial un sellado adecuado entre la cubeta y el sustrato de cuarzo. Para mejorar el sellado, se coloca una junta de silicona para alta temperatura cortada con la forma del borde de la cubeta entre la pared de la cubeta y el portaobjetos de cuarzo. La junta se comprime mediante un marco de nailon 12 impreso en 3D, como se muestra en la Fig. S1. La configuración se coloca a temperatura ambiente durante un período de 48 horas antes de la medición para desgasificar el agua y garantizar que no haya cambios en el nivel del agua. Un escaneo de medición tarda de tres a cinco horas.

Durante el experimento FDTR, el menisco se ubica moviendo la muestra verticalmente hacia abajo para que los láseres fijos escaneen desde el líquido a granel hasta el vapor a granel, como se muestra en la Fig. S2a. La distancia total de escaneo es de 20 μm y la distancia entre cada punto de datos es de 1 μm. En la figura S2b, el cambio abrupto en la señal ubica la región de transición.

Se establece un flujo de calor temporalmente periódico con un perfil gaussiano en la dirección radial en cada nodo de la superficie de oro (la interfaz con PMMA) utilizando el lenguaje de diseño paramétrico ANSYS (APDL) para simular el láser de bomba FDTR. Debido a que FDTR considera el desfase entre el flujo de calor y la temperatura de la superficie (superficie de oro), solo se aplica el componente de CA del flujo de calor del láser. Después de la simulación, las series temporales de temperaturas para cada nodo en la capa de oro se generan mediante comandos APDL.

La evaporación se establece como el límite de convección en la superficie del menisco usando el perfil \(h_{\text {evap}}\). Incluso con el valor global de 0,01 MW/m\(^2\)-K, la transferencia de calor mediante el proceso de cambio de fase es tres órdenes de magnitud mayor que la de la convección natural7. Despreciar la transferencia de masa y la dinámica de fluidos simplifica el modelo, lo que permite la exploración de incrementos finos en el espacio paramétrico. Se proporciona más información sobre la configuración y validación del menisco de simulación de elementos finitos en la Sección. S4.

Se selecciona una red neuronal de tres capas con dos capas ocultas (12, 15) mediante la técnica de búsqueda aleatoria utilizando el paquete Scikit-Learn64. La función de activación logística tiene el mejor rendimiento en términos de precisión y tiempo de entrenamiento. El algoritmo Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno (L-BFGS) de memoria limitada se utiliza como solucionador de optimización. La iteración máxima se establece en 10.000 y la tolerancia se establece en 0,001. Se proporciona más información sobre la búsqueda aleatoria en la Sección. S5.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Agradecemos a Xiaoyue Zhao, Matthew Bartnof y Wee-Liat Ong, quienes ayudaron a desarrollar la configuración experimental. Este proyecto fue apoyado por la Dirección de ENG de NSF, División CBET, Premio Número 1804752 y el Consejo de Investigación de Ingeniería y Ciencias Naturales de Canadá.

Estos autores contribuyeron igualmente: Xiaoman Wang y S. Arman Ghaffarizadeh.

Departamento de Ingeniería Mecánica, Universidad Carnegie Mellon, Pittsburgh, PA, 15213, EE. UU.

Xiaoman Wang, S. Arman Ghaffarizadeh, Xiao He, Alan JH McGaughey y Jonathan A. Malen

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XW hizo la muestra y realizó los experimentos; SAG y XW diseñaron y ensamblaron la configuración; XW y SAG diseñaron el método de elementos finitos; XW realizó las simulaciones de elementos finitos; XH, XW y SAG construyeron los algoritmos de aprendizaje automático; XW, SAGAJHM y JAM analizaron los datos; Todos los autores escribieron y editaron el manuscrito.

Correspondencia a Alan JH McGaughey o Jonathan A. Malen.

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Wang, X., Ghaffarizadeh, SA, He, X. et al. Transferencia de calor por evaporación ultraalta medida localmente en películas de agua submicrónicas. Representante científico 12, 22353 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26182-2

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Recibido: 18 de agosto de 2022

Aceptado: 12 de diciembre de 2022

Publicado: 26 de diciembre de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26182-2

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